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Catalyse et Séparation

Les MOFs piègent le CO2 comme ils respirent

Les MOFs (Metal Organic Frameworks) sont de bons matériaux adsorbants dont certains ont la faculté de “respirer” : ils gonflent à partir d’une certaine pression de CO2, ce qui leur permet d’en adsorber davantage. Cet effet est associé à un changement de structure cristalline, entre une forme ouverte et une forme fermée.

Pour exploiter cette “respiration” dans un procédé industriel de séparation, il est nécessaire de déterminer le comportement de MOFs en présence de CO2 mélangé à d’autres gaz, méthane notamment.

Contrairement à des adsorbants classiques, les MOFs voient leur structure modifiée par l’adsorption, changement qui modifie en retour leurs propriétés.

Pour comprendre ce fonctionnement, IFPEN a développé une méthodologie pour caractériser à la fois le matériau adsorbant et la phase adsorbée.

Afin d’explorer l’interaction entre des mélanges CO2/CH4 et le MOF respirant, une combinaison innovante de techniques, à plusieurs échelles, a été conçue et mise en œuvre avec différents partenaires universitaires, notamment l’Institut Lavoisier, l’Institut Charles Gerhardt, le Laboratoire Chimie Provence et le Laboratoire Catalyse et Spectroscopie de Caen.

Des méthodes spectroscopiques in situ (DRX et Raman) ont d’abord permis d’élucider l’évolution de la structure du MOF et de la composition de la phase adsorbée en fonction de la composition du mélange et de la pression.

Ces observations ont été complétées d’une part par la modélisation numérique de l’adsorption à l’échelle moléculaire, et d’autre part, à l’échelle macroscopique, par des tests de séparation sur des mélanges CO2/CH4.

Il s’avère que la forme fermée du MOF est très sélective vis-à-vis du CO2, mais que sa capacité d’adsorption est faible.

On observe l’inverse pour la forme ouverte. Il se produit en outre un phénomène d’hystérésis qui limite l’efficacité de régénération du matériau.

L’ensemble de ces résultats a permis d’identifier les facteurs qui gouvernent les transitions entre la forme fermée et la forme ouverte du MOF étudié.

La compréhension détaillée des mécanismes mis en jeu ouvre des perspectives pour le design de nouveaux MOFs respirants, notamment en dressant le portrait-robot du candidat idéal.

 

Contact scientifique : gerhard.pirngruber@ifpen.fr

Article paru dans Science@ifpen n° 17 - Juillet 2014

Publication

  • L. Hamon, P. Llewellyn, T. Devic, G. Clet, V. Guillerm, G. Pirngruber, G. Maurin, C. Serre, G. Driver, W. Van Beek, E. Jolimaître, A. Vimont, M. Daturi, and G. Férey, Co-adsorption and separation of CO2-CH4 mixtures in the highly flexible MIL-53(Cr) MOF type material. J. Am. Chem. Soc., 2009, 131, 17490.
    >> DOI :10.1021/ja907556q

 

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