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Catalyse et Séparation

Les multiples facettes des aluminosilicates amorphes (ASAs)

Les aluminosilicates amorphes (ASAs) sont des matériaux stratégiques comme supports de catalyseurs pour l’industrie du raffinage. Leur acidité de Brønsted, plus faible que celle des zéolithes cristallines, les destine à la conversion sélective des charges lourdes en distillats moyens (gazole et kérosène).

Leurs multiples voies de synthèse produisent des structures et des états de surface très variables, ce qui complique l’optimisation de leurs performances.

Une famille modèle d’ASAs a donc été élaborée par greffage de précurseurs moléculaires sur oxyde simple (Si/Al2O3 et Al/SiO2), en jouant sur les conditions de température et de teneur en eau, pour influer sur la morphologie de la phase mixte de surface. Leur caractérisation fine a concerné leur acidité et leur état de surface (par test catalytique et d’adsorption de molécules sondes suivie par spectroscopie IR et thermogravimétrie), ainsi que leur structure (par RMN1 et ToF-SIMS2).

La force des sites acides de Brønsted a été précisément évaluée par calcul du turnover frequency3 : elle varie selon la nature de l’ASA, mais reste dans tous les cas inférieure à celle d’une zéolithe. De plus, l’environnement du site acide est beaucoup moins contraint que pour des zéolithes cristallines.

Sur des dépôts synthétisés en conditions modérées, cette étude a aussi révélé un mécanisme inédit, séquencé et sélectif, de greffage du précurseur silicique sur la surface de l’alumine.

Cette nouvelle méthodologie de caractérisation s’avère applicable à tous types d’ASAs, en particulier industriels, et ouvre la voie à l’optimisation de leur préparation vis-à-vis de leurs performances catalytiques.

 

1 - Résonance magnétique nucléaire
  
2 - Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectroscopy
  
3 - Paramètre traduisant l’activité catalytique intrinsèque de sites catalytiques

 

Contacts scientifiques : alexandra.chaumonnot@ifpen.fr  -  mathieu.digne@ifpen.fr

Article paru dans Science@ifpen n° 19 - Décembre 2014

Publications

  • M. Caillot, A. Chaumonnot, M. Digne, J.A. van Bokhoven. Quantification of Brønsted Acid Sites of Grafted Amorphous Silica–Alumina Compounds and their Turnover Frequency in m-Xylene Isomerization - ChemCatChem, 2013, 5, 3644-3656.
    >> DOI: 10.1002/cctc.201300560
  • M. Caillot, A. Chaumonnot, M. Digne, J.A. van Bokhoven. The variety of Brønsted acid sites in amorphous aluminosilicates and zeolites - J. Catal., 2014, 316, 47-56.
    >> DOI: 10.1016/j.jcat.2014.05.002

 

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