Améliorer la performance réactionnelle d’un matériau catalytique (obtenu par dépôt d’une phase active sur des grains d’oxyde) impose une meilleure compréhension des mécanismes mis en jeu lors de la réaction. Plus précisément, il faut pouvoir décorréler les réactions prenant place sur la phase active de celles qui se produisent à la surface de l’oxyde qui la supporte.
Ceci est particulièrement vrai dans le cas des catalyseurs Fischer-Tropsch dont la sélectivité peut être influencée par les propriétés de surface acido-basiques du support, ainsi que par l’hétérogénéité de répartition (inter et intragrain) de la phase active (cobalt). La sélectivité apparente peut ainsi varier d’un grain à un autre, selon la teneur locale en cobalt et/ou la surface du support qui est exposée.
Une méthodologie d’analyse operando par microscopie infrarouge (µIR) a été développée en collaboration avec les équipes de la ligne SMIS de SOLEIL pour décrire les mécanismes réactionnels sur des grains de support oxyde, imprégnés ou non de cobalt1.
Les analyses µIR ont été réalisées dans un réacteur, à 230 °C et à pression atmosphérique, en présence de mélanges gazeux réactifs CO/H2 à différents ratios. Le matériau étudié était constitué d’un mélange de grains de support oxyde seul (gs) ou imprégné (gc).
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La confrontation des données, obtenues à iso-conditions réactionnelles sur les deux populations (figure), a permis d’affiner les attributions spectrales des espèces de surface générées puis chimisorbées (alcane, formiate, carbonyle, carbonate) et de suivre leurs vitesses de formation.
Le suivi des cinétiques de réaction, couplant résolutions spatiale et temporelle, est un point fort propre à l’association de la µIR avec le rayonnement synchrotron.
Pouvoir opérer en conditions représentatives des procédés est un atout supplémentaire pour l’étude et l’optimisation des catalyseurs.
(1) M. Rivallan, L. Lemaitre, S. Humbert, A. Berliet, S. Maury, C. Sandt, F. Borondics. Travaux en cours de publication
Contacts scientifiques : mickael.rivallan@ifpen.fr - laurent.lemaitre@ifpen.fr