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Thèse d’Ana Teresa Fialho Batista*

Les nanoparticules de platine supportées sur alumine-γ chlorée sont utilisées dans les catalyseurs hétérogènes bifonctionnelsa qui sont au cœur de nombreux procédés industriels. La localisation des deux types de sites que renferment ces catalyseurs et la distance entre ces sites, paramètres critiques pour les performances, ont été déterminées grâce à une étude à l’échelle atomique en faisant varier différents paramètres physico-chimiques.

Pour cela, une approche multitechnique combinant synthèse, caractérisation avancée et modélisation (figure) a été mise en œuvre impliquant plusieurs directions de recherche d’IFPEN et des laboratoires partenaires : IPCMS, CRMN, ESRFb et Institut Néel.

Des analyses HR-HAADF-STEMc ont permis de révéler que des particules de Pt sub-nanométriques et des atomes uniques de Pt sont présents sur l’alumine(1). De plus, la tomographie électronique a montré que la majorité des nanoparticules de Pt sont localisées sur les arêtes des plaquettes du support alumine. Ce résultat original entre en résonance avec les analyses RMN et DFTqui ont montré que le chlore est aussi stabilisé sur les arêtes(2). Enfin, une analyse mathématique et un modèle géométrique de catalyseur ont permis d’estimer les distances moyennes intersites.

Batista
Moyens d’étude employés : cliché STEM, mesure tomographique et modélisation moléculaire quantique.

Ces nouvelles connaissances ouvrent de nouvelles voies rationnelles d'amélioration des performances des catalyseurs, au travers de méthodes de préparation orientant vers un meilleur contrôle des sites actifs à l’échelle atomique.

*Thèse intitulée "Atomic scale insight into platinum based catalysts supported on chlorinated gamma-alumina"

a - Comportant des sites actifs métalliques et des sites acides
b - Institut de physique et chimie des matériaux de Strasbourg ; Centre de RMN à très hauts champs de Lyon ; European Synchrotron Radiation Facility
c - High Resolution – High Annular Angle Dark Field – Scanning Transmission Electron Microscopy
d - Nuclear Magnetic Resonance et Density Functional Theory


(1) A.T.F. Batista, W. Baaziz, A.-L. Taleb, J. Chaniot, M. Moreaud, C. Legens, A. Aguilar-Tapia, O. Proux, J.-L. Hazemann, F. Diehl, C. Chizallet, A.-S. Gay, O. Ersen, P. Raybaud, ACS Catal. 2020, 10, 7, 4193-4204.
https://doi.org/10.1021/acscatal.0c00042

(2) A.T.F. Batista, D. Wisser, T. Pigeon, D. Gajan, F. Diehl, M. Rivallan, L. Catita, A.-S. Gay, A. Lesage, C. Chizallet, P. Raybaud, J. Catal. Priority Communication 2019, 378, 140-143.
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2019.08.009

Contact scientifique : ana-teresa.fialho-batista@ifpen.fr

>> NUMÉRO 43 DE SCIENCE@IFPEN