Cinétique de la catalyse et des réactions

Les catalyseurs sont des produits essentiels pour un grande nombre de procédés industriels et notamment pour l’hydrotraitement des charges pétrolières ou biosourcées. Leurs propriétés émanent des matériaux métalliques actifs qu’ils contiennent. L’économie circulaire des catalyseurs est aujourd’hui un enjeu majeur pour le groupe IFPEN qui en produit des tonnages importants.

La valorisation de la biomasse au travers de produits et intermédiaires chimiques est une voie de plus en plus adoptée pour réduire l’empreinte carbone de l’industrie concernée. Parmi les ressources issues de la biomasse, les sucres sont très attractifs parce qu’ils contiennent beaucoup de groupements fonctionnels permettant leur transformation en produits d’intérêt (alcools, acides, etc.). Ainsi, par déshydratation du fructose, on peut obtenir du 5-hydroxymethylfurfural (5-HMF), une molécule qui peut notamment servir à produire des polymères. La transformation du fructose en 5-HMF étant catalysée par des acides de Brønsted, on utilise actuellement des catalyseurs acides liquides en solution, mais sans possibilité de recycler ce catalyseur. Le développement d’un catalyseur acide solide est à ce titre un enjeu important...

La compréhension des propriétés chimiques des supports (alumine-gamma notamment) et phases actives des catalyseurs hétérogènes représente un défi nécessitant la description fine de systèmes à l’échelle atomique et la quantification d’événements rares à cette échelle : les réactions chimiques. Le calcul quantique apparaît alors comme un outil pertinent pour tenter de relever ce défi. Toutefois, une amélioration continue des méthodologies numériques et des modèles atomistiques est nécessaire pour déterminer la structure complexe des sites actifs, d’une part, et leur réactivité (constante de vitesse), d’autre part. En couvrant tous ces aspects, ce travail de thèse a apporté des réponses à ce double enjeu, tout en explorant les apports d’algorithmes d’apprentissage machine (ML1)...

La déshydratation d’alcools bio-sourcés en alcènes est une réaction-clé pour l’obtention de grands intermédiaires chimiques à partir de biomasse. Elle est efficacement catalysée par des zéolithes présentant des sites acides de Brønsted et un enjeu crucial est le contrôle de sa sélectivité...

La réaction d’oligomérisation des oléfines permet d’accéder à une large gamme de composés clés dans le domaine des carburants, de la pétrochimie ou encore de la chimie fine...