Numéro 56 de Science@ifpen - Travaux de doctorants et prix Yves Chauvin

La perte progressive d’autonomie des batteries lithium-ion, utilisées dans nos téléphones portables et dans les véhicules électriques, est notamment liée à la formation d’une couche dite « Solid Electrolyte Interphase » (SEI) qui s’installe entre une des électrodes et l’électrolyte de la batterie. La formation de cette couche SEI (Figure 1) a été étudiée théoriquement dans le cadre de cette thèse, via la modélisation moléculaire, afin de comprendre ses aspects thermodynamiques et cinétiques. Le travail a d’abord consisté à établir une base de données des réactions chimiques impliquées en utilisant la DFT1 pour calculer les énergies de réaction et d’activation. Les simulations kMC2 ont ensuite révélé que des sels comme Li2CO3 et Li2O, issus de la dégradation de l'électrolyte, jouent un rôle crucial. Les simulations permettent également de prédire la perte de capacité de la batterie selon la composition initiale de la couche SEI (Figure 2) et suggèrent de considérer d'autres sels comme LiF issus de la dégradation [1]...

Pour maximiser la contribution des véhicules hybrides électriques (HEV) à la décarbonation du secteur des transports, leur performance énergétique est un facteur-clé qui doit être pris en compte dès la phase de conception. Or, pour un HEV, optimiser cette conception en vue de maîtriser sa consommation recouvre non seulement un aspect de dimensionnement mais aussi un contrôle de supervision, appelé Loi de Gestion d'Énergie (EMS ). Une telle co-optimisation dimensionnement/contrôle est généralement abordée (...) En s’inscrivant dans une nouvelle perspective, ce travail de thèse a introduit une méthodologie visant à estimer la consommation d'énergie de groupes motopropulseurs à l’aide d’une formulation entièrement explicite...

Depuis une dizaine d’années, l’hydrogène naturel (H2) émis au cœur des continents, les « cratons », est source de fascination pour de nombreux géologues. Si sa présence en subsurface a été caractérisée à de nombreux endroits de la planète, on ignore encore si l’utilisation de cette source d’énergie décarbonée est susceptible d’être économiquement viable. Afin de pouvoir répondre à cette question et d’identifier ensuite les sites de forage présentant le meilleur potentiel, la quantification à large échelle de cette ressource passe par des modélisations (...) Ce travail de thèse s’est attaqué à la question avec comme objet d’étude le rift médio-continental Nord-Américain (MRS) composé de roches très anciennes (plus d’1 milliard d’années) s’étendant sur plusieurs milliers de km...

La valorisation de la biomasse au travers de produits et intermédiaires chimiques est une voie de plus en plus adoptée pour réduire l’empreinte carbone de l’industrie concernée. Parmi les ressources issues de la biomasse, les sucres sont très attractifs parce qu’ils contiennent beaucoup de groupements fonctionnels permettant leur transformation en produits d’intérêt (alcools, acides, etc.). Ainsi, par déshydratation du fructose, on peut obtenir du 5-hydroxymethylfurfural (5-HMF), une molécule qui peut notamment servir à produire des polymères. La transformation du fructose en 5-HMF étant catalysée par des acides de Brønsted, on utilise actuellement des catalyseurs acides liquides en solution, mais sans possibilité de recycler ce catalyseur. Le développement d’un catalyseur acide solide est à ce titre un enjeu important...

Dans les chaînes de traction des véhicules électriques, il est nécessaire de convertir la tension de type continu fournie par la batterie en tensions triphasées alternatives pour alimenter la machine électrique du véhicule. Cette conversion est réalisée à partir d’une électronique de puissance embarquée dans le véhicule, appelée onduleur. C’est également par le biais de cet onduleur que le moteur électrique est piloté, de manière à faire varier sa vitesse ou son couple. Dans le cas idéal, on aimerait pouvoir convertir la totalité de la tension disponible pour alimenter le moteur électrique (...) Outre cette limitation, liée à la structure de la topologie utilisée, des chutes de tension variables peuvent survenir dans la chaîne de traction (...) Toutes ces chutes de tension, intrinsèques ou d’origines externes, vont alors réduire les performances de la machine pilotée. Dans un premier temps, ces travaux de thèses ont permis d’étudier et de modéliser finement les phénomènes physiques à l’origine de chutes de tension intrinsèques des convertisseurs...

Dans la course actuelle à la production d'un hydrogène vert et bon marché, celui qui se trouve naturellement présent dans le sous-sol terrestre soulève un intérêt grandissant dans le cadre d’un nouveau mix énergétique. Au Mali, le champ de Bourakebougou est aujourd’hui la référence emblématique de ce type d’accumulations naturelles d'hydrogène dans le sous-sol : 25 forages exploratoires y ont démontré sa présence à forte concentration (98 mol%), à la fois dans un réservoir géologique situé à une centaine de mètres de profondeur et dans d’autres réservoirs plus profonds. Pour mieux caractériser ces réservoirs et les processus de rétention et de préservation de l'hydrogène, un travail de thèse a été mené à IFPEN, en lien avec la société Hydroma qui exploite ce gisement...

La compréhension des propriétés chimiques des supports (alumine-gamma notamment) et phases actives des catalyseurs hétérogènes représente un défi nécessitant la description fine de systèmes à l’échelle atomique et la quantification d’événements rares à cette échelle : les réactions chimiques. Le calcul quantique apparaît alors comme un outil pertinent pour tenter de relever ce défi. Toutefois, une amélioration continue des méthodologies numériques et des modèles atomistiques est nécessaire pour déterminer la structure complexe des sites actifs, d’une part, et leur réactivité (constante de vitesse), d’autre part. En couvrant tous ces aspects, ce travail de thèse a apporté des réponses à ce double enjeu, tout en explorant les apports d’algorithmes d’apprentissage machine (ML1)...

Les systèmes côtiers sont vulnérables face à la montée du niveau marin et aux phénomènes d'érosion. C’est par exemple le cas des deltas dont la stabilité dépend aussi des apports sédimentaires produits dans le bassin versant en amont. Ce dernier est lui-même fortement impacté par des facteurs climatiques et anthropiques, dont les variations et la pression croissante induisent par ailleurs des problèmes de gestion des ressources (aquifères) et d’aménagement du territoire (instabilité des berges, gestion des crues, etc.). Afin de prédire l'impact des différents scénarios de changement environnementaux et ainsi permettre la mise en place de politiques locales adaptées, il est essentiel de disposer d'outils capables d’intégrer les différents paramètres hydroclimatiques et anthropiques, ainsi que leurs trajectoires temporelles...

Dans les zones urbaines, le trafic routier représente une part importante des émissions de polluants, avec un impact significatif sur la qualité de l'air, ce qui constitue un problème majeur de santé publique. La dispersion atmosphérique peut être prise en compte de manière approfondie par des modèles de dynamique des fluides (CFD1). Cependant, les incertitudes aléatoires, d’origine naturelle ou anthropique, peuvent affecter sa prédictivité. Concernant cette prédiction, le travail de doctorat a visé à évaluer quantitativement l'impact relatif de paramètres incertains : d’une part météorologiques et d’autre part liés au trafic routier. Il s’est basé pour cela sur des simulations « haute fidélité2 » de la dispersion de la pollution à l'échelle micro urbaine (quartier)...

La réduction photocatalytique du CO2 en « carburants solaires C1/C2 » est une réaction de conversion attrayante car elle présente l’avantage d’éliminer ce gaz à effet de serre tout en fournissant un produit valorisable. Cependant jusqu’à aujourd’hui, malgré les nombreux efforts déployés, le niveau de conversion du CO2 reste très faible, même pour les catalyseurs les plus actifs du marché et un manque de compréhension perdure quant aux mécanismes réactionnels à l’œuvre. Afin d’apporter une réponse à ce dernier point, ce travail de thèse a porté sur l’étude d’un système photocatalytique modèle de type Pt/TiO2 et a déployé pour cela, au sein d’un photoréacteur, une méthodologie operando couplant plusieurs techniques...

L’injectivité dans les formations géologiques est un enjeu connu qui affecte des domaines d’activités liés aux énergies nouvelles et au climat (géothermie, stockage souterrain de CO2, etc.). Le colmatage des formations géologiques, problème récurrent qui engendre des pertes d’injectivité, est lié au fait que les eaux réinjectées sont fréquemment chargées en éléments organiques et minéraux en suspension, sous forme de particules colloïdales. Pour tenter d’y remédier, ou tout au moins de le minimiser, il est important de bien comprendre les mécanismes à l’œuvre. C’est ce à quoi s’est attaché ce travail de thèse, via une approche microfluidique (Figure 1) combinant deux techniques de visualisation : l'imagerie optique [1] et l'imagerie par fluorescence induite par laser [2]...